相変化材料とグラフェンの数値解析

Scientific Reports volume 13、記事番号: 7653 (2023) この記事を引用

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ここでは、赤外および可視電磁スペクトルで広いダイナミックレンジを持つ、Ge2Sb2Te5(GST) ベース、グラフェンベースの相転移材料に対するパラメトリック解析の結果を紹介します。提案された構造は、GST、グラフェン、シリコン、銀材料の層で構築された多層構成で研究されています。これらの多層構造の反射率挙動は、1.3 ～ 2.5 の屈折率について説明されています。完全な設計は、有限要素法と呼ばれる計算プロセスを使用してシミュレーションされます。さらに、材料の高さが構造の性能全般に及ぼす影響も調査しました。特定の波長範囲と屈折率値にわたる感知動作を決定するために、多項式でいくつかの共振追跡曲線を提示しました。提案された設計は、広角での安定性を確認するために、さまざまな傾斜入射角でも調査されています。提案された構造のコンピューターによる研究は、悪性腫瘍、尿ヘモグロビン、唾液コルチゾール、ブドウ糖などの幅広い生体分子を識別するバイオセンサーの進化に役立つ可能性がある。

ライフサイエンスとエレクトロニクスの統合により、生体分子相互作用を研究および測定するための強力なリソースが生み出されました。過去数年にわたり、電子デバイスはライフサイエンスにおける生体原子相互作用の特性評価と分析に大きく貢献してきました1。これらの電子デバイスへの関心は、合成識別、ゲノミクス、臨床検出、プロテオミクスを含むがこれらに限定されないいくつかの分野で急増しています 2,3。医薬品研究、生物医学、食品安全、防衛、セキュリティ、および環境モニタリングの分野はすべて、バイオセンサーの使用が重要であることを認識しています。その結果、科学者たちは、生体サンプルの微小な変化を高精度で検出できるバイオセンサーに基づく高感度分析技術を開発しました。バイオセンサーは、生物学的検出コンポーネントを使用する診断装置であり、医薬品開発、医療診断、食品加工、環境監視、軍事防衛、国家安全保障などのさまざまな分野で多くの実用化が行われています4。最初のバイオセンサーは、固定化グルコースオキシダーゼ電極を使用して酸素または過酸化水素を電気化学的に検出するもので、生体サンプル中のグルコースを定量するためにクラークとライオンズによって開発されました5。それ以来、電気化学やナノテクノロジーからバイオエレクトロニクスに至るまでの分野における新しい技術のおかげで、バイオセンサー技術と応用は大きく進歩しました6。光学バイオセンサーは本質的にハードウェアトランスデューサーの近距離にある生体認識要素であり、分析物の捕捉を光の特性（強度、波長、共鳴、屈折率など）の一部の側面における検出可能な変化に変換します。。干渉計 7、回折格子 8、プラズモニクス 9、および共振器 10 は、光センシングに利用できる物理的変換機構のほんの一例にすぎません。センサーに関しては、プラズモニクスに基づくものがおそらく最もよく知られており、一般的に使用されています11。多くの人にとって、表面プラズモン共鳴 (SPR) バイオセンサーは、光学およびプラズモンバイオセンサー技術の頂点を表しています9。 SPR の最初の記録された証拠は、1902 年に物理世界で発生しました。この不明瞭な光学現象の観察は、数十年をかけて表面プラズモン物理学に対する確かな洞察に発展しました 12。 Liedeberg と Nylander は、1982 年に表面プラズモン共鳴 (SPR) がガス検出とバイオセンシングに有用な光学バイオセンサーであることを初めて証明しました 13。それ以来、SPR は、化学、物理学、生物学がすべて集まるゲートウェイとして機能することで、表面化学を強化してきました 14。表面プラズモン共鳴 (SPR) ベースのバイオセンサーの見通しが急速に拡大し続ける中 15、このテーマに興味を持つ研究者の数が最近爆発的に増加しており、SPR 技術は検出手段としてバイオセンサーで注目を集めています 16。ラベルフリーシステムでの連続検出、常時観察、迅速な反応、感度の向上などの優れた特性に加え、設計の柔軟性、小型化、センシングデータの多重化、リモートセンシングなどの注目すべき利点もあります17。 , SPR技術は、生物医学から環境、さらには産業にまで潜在的な応用分野を広げています。近年、核酸、タンパク質、多数の酵素、成長因子、DNA、抗体、医薬品、食品品質など、さまざまな生体分子を検出するための SPR ベースのバイオセンサーの商業化と普及が成功し、広く使用されてきました 18,19。しかし、何よりもまず、SPR の生物医学的応用は特に画期的です20。金属内の集団電子振動はプラズモンと呼ばれ、金属と誘電体の界面に沿って伝わる伝播表面プラズモン (PSP)、または金属ナノ構造 (寸法がナノ構造よりも小さい) の表面に閉じ込められる局在表面プラズモン (LSP) のいずれかになります。光の波長）（LSP）。これらのモードと入射光の結合により、金属ナノ構造の組成、形状、サイズ、および周囲の媒体の誘電特性に大きく依存する共鳴が生じるため、これは表面プロセスを調査するための重要なツールです。 SP と LSP は両方とも、表面に局在し、それぞれ半減期が 30 nm と 200 nm で周囲媒体中に指数関数的に減衰する電磁場を持っています。その結果、これらのプロセスに基づいて構築されたセンサーは、地上近くで発生する変化に高度に適応します。検体との物理化学的接触により、金属ナノ構造の周囲の感知層の屈折率が変化します。これが SPR および LSPR センサーの基礎です 21。

2D 材料の最近の進歩により、SPR バイオセンサーの光学性能は大幅に向上しました。金属周期格子構造を使用して、金属誘電体表面で SPP が励起されるときに電磁場を強化する取り組みがこれまでに行われてきました。プリズムベースの SPR バイオセンサーの金属格子での回折により、金属表面付近の電磁場が増加する可能性があります。光が金属格子に入射すると、光は格子の周期構造と相互作用して回折パターンを作成し、光をさまざまな方向に回折させます。この回折により、光波の強め合う干渉と弱め合う干渉の領域が生じ、電磁場の強度が増減する可能性があります22。分散工学は、ナノ粒子、ナノロッド、ナノワイヤなどのプラズモニックナノ構造を使用して SPR センサーの性能を向上させる重要な技術です。これらの構造は局在表面プラズモン共鳴をサポートでき、サイズ、形状、組成を変更することで調整できます。プラズモン共鳴は SPR 共鳴と結合することもでき、感度とスペクトル選択性の向上につながります 23,24。多層構造は、構造の実効屈折率を制御することによって、SPR セットアップにおける光の分散を操作するように設計することもできます。各層の厚さと屈折率を慎重に選択することで、光の位相速度を調整することができ、それが SPR25 の共振条件に影響を与えます。これにより、センサーの感度とスペクトル応答の正確な調整が可能になります 26,27 は、SPR におけるナノグレーティングと分散工学を使用した感度向上に関するアイデアを理論的に与えてくれました 28 この事実は実験的にも証明され、これが私たちにとって主なインスピレーションであることが判明しました 29 が、多層膜の層を選択する際に役立ちました分散工学のための構造 30 は、SPR バイオセンサーの改良のための 2 つの有名なトピック、つまり半導体と 2D 材料 (Si の間にグラフェンを挟んだもの) 31,32,33 を統合するのに役立ち、赤外領域での調整と感度の問題を解決するのに役立ちました。著者の知る限り、提案されたSPRバイオセンサーの新規性は、誘電体基板としてのSiの間にグラフェンとGST材料のサンドイッチ多層と金属ナノ格子周期構造を組み合わせたことにある。

ここで、表面プラズモン (SP) を励起する方法を考えなければなりません。光波は、表面プラズモン共鳴 (SPR) に基づいた光センサー内の表面プラズモンを励起します。表面プラズモンの光励起の位相整合基準では、入力光波数ベクトルの x 軸に沿った投影が表面プラズモンの伝播定数、つまり kSP に等しくなければならないと規定されています。一般に、プリズム結合、スロット導波路、V 溝導波路 22 の 3 つの方法があります。一般に、プリズムが好まれます16。プリズム結合では、表面プラズモンは、入射光の波数ベクトルを高めることによってのみ光学的に励起できます。減衰全反射 (ATR) アプローチは、より高い光学密度の媒体に光波を導くことによって実現されます34。 SPR を達成するためにこのプリズム法を使用するには、2 つの幾何学的構成があり、おそらくオットー構成とクレッチマン構成があり、このうちクレッチマン構成が好ましい16。クレッチマン構成は、プリズムまたはその他の高屈折率ガラスブロック上に金属膜を蒸着することによって実現されます。プリズムが照らされ、一瞬の光の波が金属膜を通過します。 2 つの異なる RI 媒体、つまり RI が低い媒体 (水など) と RI が高い媒体 (空気など) の間に薄い金属膜が作成され、そこでプラズモンが刺激されます。ほとんどの市販の SPR デバイスは、リガンド分子が金属表面に固定化され、移動相内の分析物の分子によってアドレス指定されるクレッチマンセットアップを採用しています。固定化リガンドへの結合により局所有効屈折率が変化すると、SPR 角度が変化します。これは、証拠として生成されるセンサーグラムを使用して、リアルタイムで追跡できます。個々の固定化リガンド分子によって収集される質量の量は、結果として生じる SPR シグナルの変化の大きさから計算できます。クレッチマンの配置により、液体処理システムのレイアウトに創造的な余地がさらに広がりました。より高い屈折率を持つ媒体 (プリズム) からの光は液体を透過せず、代わりに薄い金属コーティングでコーティングされたセンサー表面に反射されます。

生体分子とセンサーの相互作用によって引き起こされる検体の RI の変化を測定することにより、SPR センサーが動作します。ＳＰＲ条件は、ＴＭ光が発生するエバネッセント波とＳＰ波の位相がどの程度一致しているかによって設定される。これが起こると、反射率プロファイルの変化が観察されることがあります。採用されるプリズム、入射光の波長、2D 材料の性質、金属の種類、結合する生体分子などのいくつかの要因によって、反射率ディップの正確な角度位置が決まります。このうち、金属は SPR 現象において重要な役割を果たします。一般的には、銅、アルミニウム、銀、金が使用されます。 SPR ベースのバイオセンサーには、銀と金が最良の選択肢です。金は、センシング媒体の屈折率の変化によって共鳴角が変化することから生じる高い感度により、センサーでの使用に望ましい金属となっています35。さらに、金は化学的に不活性な物質であり、空気中で安定性を示します。ただし、銀の金属層ベースセンサーは金のものよりも精度が高く、金 36 と比較して透明度と鮮明さが向上し、半値全幅 (FWHM) が狭い、より鋭い共振ディップを示します。ただし、銀はセンシング材料の存在下で酸化されやすいため安定性が低く、その結果、銀層が酸化するとセンサーの感度が低下します。銀の酸化を防ぐために、耐久性の高い金属または誘電体コーティングがいくつか提案されています 37。誘電体と検体の界面では、銀などの SPR 活性金属上にシリコンなどの高屈折率の誘電体層を配置することで、励起光の電界強度を増幅できます。シリコン層が存在する場合、金属層とシリコン層の両方が吸収に関与します39。この吸収の強化により、誘電体接点の電界強度がより大きく上昇します。その結果、SPへの刺激が増加します。このため、感度と安定性を高めるために、今日のバイオセンサーにはシリコンが頻繁に使用されています 40,41。センサー表面が検体を吸着する能力は、SPR センサーの性能の良い尺度になります。グラフェン (G) や遷移金属ジカルコゲニド (TMDG)、黒リン (BP) などの二次元 (2D) ナノマテリアルは、その珍しい電気的、光学的、触媒的特性により、SPR センサーの潜在的なコンポーネントとして多くの注目を集めています。能力を備えており、最先端のバイオセンシング技術での有用性が発見されています42。グラフェンはこの種の材料の中で最も有名です。グラフェンの六角形セルは、生体分子によく見られる炭素でできたリング構造とパイスタッキング相互作用を介して関与し、生体分子の強力かつ安定した吸着を引き起こします。六角形格子内の炭素原子は、並外れた特性を持つ二次元材料であるグラフェンを形成します。最薄の人工プランナー素材。グラフェンは、優れた機械的、光学的、電気的特性を備えています43。パイスタッキング構造により、芳香族化学物質の検出に特に有用であり、優れた保持性、低損失、高い捕捉性、大きな表面積対体積比、高い電子移動度、高い光透過性、および改善された接触能力を示します。分析物の分子44。したがって、吸着物はこの構造と容易に相互作用し、バイオセンサーでの使用に適した吸着レベルを上昇させます45。ただし、ここで注意すべき重要な要素は、グラフェンは簡単に破壊されて 2 つのシリコン基板の間に挟まれてしまう可能性があるため、グラフェンは分析対象物と直接接触していないということです。シリコンは安定性と機械的サポートを提供します。さらに、いくつかの論文では、シリコンの使用がバイオセンサーの感度の向上に役立つことが判明しています2,29,46,47。銀製の長方形格子を表面プラズモン共鳴 (SPR) バイオセンサーで使用すると、分析物の吸着を高めることができます。格子の溝は分析物が吸着するための追加の表面積を提供し、バイオセンサーの感度を高めることができます。

さらに、格子の溝は分析物の非特異的結合を防ぐ物理的障壁として機能し、バイオセンサーの特異性を高めます。入射光が特定の角度で回折格子に照射されると、表面プラズモンまたは小さな金属ナノ粒子の場合は局在プラズモン共鳴48、つまり金属内の自由電子の集団振動が励起され、その結果電磁場の増強が引き起こされます。金属表面付近。この電磁場の強化により、分析物とバイオセンサー間の相互作用が増加し、吸着が増加する可能性があります49。表面レリーフパターンとして使用される金属ナノ格子は、クレッチマン配置に基づく SPR センサーの性能をさらに向上させるために頻繁に使用されています。金属格子の存在により、高度に増幅された電界強度を伴う局在表面プラズモン (LSP) 共鳴と、表面反応領域の増加による感度の向上により、センサーの性能が向上する可能性があることに留意することが重要です。刺激プラズモンと局所結合イベント50。ナノグレーティング表面プラズモン共鳴 (SPR) センサーは単純なアーキテクチャを備えているため、工業生産に適しています。ナノリソグラフィーおよびナノ製造技術の最近の進歩により、これらのセンサーデバイスを合理的なコストで大量生産できる可能性があります。その結果、ナノグレーティング SPR センサーはハイスループットスクリーニングのための費用対効果の高いリソースとなり得、徹底的に研究されています51,52,53,54,55,56,57。

感度と吸着性を向上させるために、シリコン層とグラフェン層が追加されています。それでも、チューニングもバイオセンサーの設計において考慮すべき重要な要素であり、相変化材料はそのための実行可能な選択肢です。光の位相は重要な特性です。ホログラフィーのビームステアリング、周波数変調、センシング、およびその他の分野でのアプリケーションは、位相を制御することによって可能になる波面を変更する能力から大きな恩恵を受けます。 PCM (位相変化材料) の光学的および電気的特性を迅速かつ実質的に変更できる能力は、フォトニクスにおける PCM の可能性を開発するための基礎を築きます。相変化材料 Ge2Sb2Te5 (GST) には、アモルファスと結晶の 2 つの形態があります。相変化材料は、電子的、熱的、または光的な刺激によってこれら 2 つの形態に変換されます。 2 つの形式の電気的および光学的特性は異なります。ローカル領域の GST 位相を変更すると、ポラリトンモードの実効屈折率を調整できるようになります。これは、材料がさまざまな形でさまざまな屈折率を持っているためです。これらのさまざまな特性により、スペクトルの微調整が可能になります。 GST 相転移材料は、グラフェン、MoS2、WS2 などの他の 2D 材料よりも可視および近赤外スペクトルの吸収率が高くなります。 GST の結晶形はバンドギャップ以下でも非常に吸収性が高く、その結果、光がかなり吸収され、プリズム結合は透過または反射スペクトルの共振周波数のシフトに大きく依存します。 PCM へのエバネッセント結合は、一般に n と k で示される屈折率の実数部と虚数部の影響を受けやすく、固相が変化するたびに変化します。したがって、GST 層の厚さを細心の注意を払って最適化することによって、ゼロ反射に近い状況を達成することができます。このほぼゼロの反射現象は、反射光の急速な減光と共鳴角での顕著な位相変化を特徴とし、その両方を利用して、プラズモン共鳴を利用して感度を大幅に高めることができます。

温度制御された aGST および cGST SPR バイオセンサーは、相変化 GST 材料を使用し、温度によって制御されます。これらのバイオセンサーで一般的に使用される 2 種類の GST は、aGST と cGST です。 aGST は、結晶形である c-GST よりも融点が低い非晶質形の GST です。 aGST は融点が低いため、温度を制御することで固相と液相を簡単に切り替えることができます。これを使用して、ターゲット分子に対するバイオセンサーの感度を微調整できます。一方、cGST は aGST よりも融点が高く、固相ではより安定です。バイオセンサーの特異性と長期安定性を高めることができます。さらに、cGST を抗体や酵素などのさまざまな生体分子で機能化して、特定の標的分子に対するバイオセンサーの特異性を高めることができます。

温度制御された aGST および cGST SPR バイオセンサーを使用することで、研究者は標的分子に対するバイオセンサーの感度と特異性を最適化して制御できます。 aGST と c-GST を切り替える機能により、バイオセンサーを多重化する方法も提供され、単一サンプル中の複数の標的分子の検出が可能になります。

図 1 は、提案されている改良型 SPR バイオセンサーを典型的なクレッチマン構成で示しています。理論的なセットアップは、レーザー光源、プリズム、光検出器で構成されます。入射 TM 偏光は BK7 プリズムの表面にさらされ、プリズム内で全反射を受け、光検出器がもう一方の端で屈折した光信号を捕捉して分析します。従来のSPRセンサー（プリズム-金属-誘電体-検体）とは異なり、提案されたセンサーは、感度と調整の強化のためにグラフェンやGSTなどの層が追加された多層構造です。理論モデルは 7 つの層 (BK7 – Si – GST – グラフェン – Si – 銀 – 分析物) で構成されており、そのソースは計算用に 1.3 ～ 2.5 um であり、その電界分布とモデリングは COMSOL マルチフィジックスソフトウェアで行われます。すべての層は、対称ピラミッドを形成するプリズムに対して垂直に直立した位置に積み重ねられ、それぞれの厚さ、実屈折率および複素屈折率、および誘電率によって定義されます。推奨される設計ではカップリングプリズム (BK7) を使用します。屈折率が低いため、BK7 プリズムが最適なオプションです。バイオセンサーの感度と機能性を高めるために低屈折率プリズムを使用することが、最近大きな注目を集めています。高屈折率プリズムと低屈折率プリズムの共振曲線を比較すると、前者の方がより大きなディップを生成することは明らかです。低屈折率プリズムから得られる共振角、感度、共振曲線のシフト、FWHM 値は、高屈折率プリズムから得られる値よりも優れています58。これは、プリズムに入射する p 偏光と、プリズムの吸収、透過、反射の結果として生成されるエバネッセント波の場合に数学的に証明できます。

提案された多層 SPR バイオセンサーの三次元図。

入射光によって自由電子が誘電体と接触している金属表面と対になると、電界の振幅は表面の法線方向に急激に途切れます。 s 偏光 (TE モード) 波の E 成分は表面法線に対して直交しているため、本質的に p 偏光 (TM モード) である表面プラズモンを維持できません。 p 偏光の入射光の電磁成分を式 1、2、3 に示します。 (1-2)。

上記の方程式をマクスウェル方程式に導入した後、適切な境界条件を適用すると、共鳴を達成する方程式を得ることができます。 (3):

ここで、光速度は c、λ は入射光の波長、ώ は角周波数、θRES は入射角、\({\varepsilon }_{p}\) はプリズムの誘電率、\({\ varepsilon }_{m}\) は金属の誘電率、\({\varepsilon }_{a}\) は隣接する媒体の誘電率です。上記の式はさらに式に簡略化できます。 (4)34．

ここで、kx は x 方向の波数ベクトル、np はプリズムの屈折率、θ は入射角、λ0 は真空の波長、\(\mathrm{Re}\left\{{k}_{SP}\right\) }\) は、金属と誘電体の境界における x 方向の SP 波動ベクトルの実部を定義します。

私たちは、どの構成が最も効果的な結果をもたらすかを確認するために、さまざまな SPR バイオセンサー構成を数値的に調査しました。 GST の両方の形態、つまり結晶質と非晶質について、著者らはグラフェンを使用せずに提案された多層構造をシミュレーションし、その後両方の構造にグラフェンを追加しました。その後、各レイヤーの最適化されたバージョンを取得するためにさまざまなシミュレーションが実行されました。これらすべての構造の最初の層は常に BK7 プリズム層であり、0.3 ～ 2.5 um の波長範囲に対する BK7 プリズムの屈折率は式 (1) で与えられます。 (5)。 aGST や cGST などの PCM の屈折率は、周波数の関数として計算されました。 100 ～ 800 THz の範囲では、aGST の実数部は 2.6 ～ 4.6 の範囲にあり、虚数部は 0 ～ 2.4 の範囲にあります。同様に、100 ～ 800 THz の範囲では、cGST の実数部は 2.25 ～ 7.16 の範囲にあり、虚数部は 0 ～ 4.1 の範囲にあります。 COMSOL では、有限要素法を使用して、SPR 曲線をプロットして共鳴シフトを調べることにより、相変化材料 aGST と cGST の両方についてグラフェン層の効果を解析しました。最初に、グラフェン層なしで両方の構造をシミュレーションし、SPR 曲線を解析しました。その後、シミュレーションのために厚さ 0.3 のグラフェン層を 1 層追加しました。

図 2 は、GST 材料の異なる相の反射率に対する屈折率の影響を示しています。どちらの形式でも、1.3 ～ 2.5 um の波長範囲で 6 つの共鳴ピークが観察されます。これらのトレースは、屈折率と RI の間に 2 次の関係があります。 aGST の結果は、1.3 um 付近の 1.8 ～ 2.4 の RI 範囲では cGST よりわずかに優れています。ほぼすべての波長範囲でピークのシフトが観察されるため、同調性の効果も観察されます。

屈折率の変化に対して 1.3 ～ 2.5 μm の範囲にわたる波長関数として、多層構造のシミュレートされた反射率応答の共振ピークの変化を示す等高線図。構造内の (a) aGST 相と (b) cGST 相の反射率分布の変化は、1 ～ 2.4 RI 値の N1 ～ N6 共鳴ピークの痕跡で観察できます。

最適なパフォーマンスを得るために、グラフェンは厚さ 40 nm のシリコン層の間に挟まれており、シリコンの屈折率は次の式 1 のセルマイヤー方程式によって計算されます。 (6):

ここで、λ はμm 範囲の入射光の波長です。プラズマ波長 (\({\lambda }_{\mathrm{p}}\)) と (\({\lambda }_{\mathrm{cb}}\)) の 2 つのパラメーターはバルク衝突波長であり、使用できます。バルク金属の任意の部分のスペクトル特性を特徴づけます。具体的には、プラズマ波長は金属の電子密度振動の周波数に相関する波長です。バルク金属内の電子間の衝突は、電子密度振動を減衰させます。対応する波長はバルク衝突波長と呼ばれます。プラズマの波長は、式 1 に示す次の式で計算できます。（7）。

この提案された設計は、1.3 ～ 2.5 um の幅広い波長、金属の高さ、幅、メタマテリアルの有無、および相変化材料の影響、入射角が研究され、ピークが指定された範囲内のさまざまな分析物について観察されました。検体検出の場合、この一般化された SPR は、特定の波長と、金属の高さ、幅、メタマテリアル、相変化材料の固定寸法などの他の固定パラメーターに対して、1 つのパラメトリック方程式が計算され、その解から検体の種類が得られるという方法で機能します。この汎用センサーが発見できるもの。金属の高さ、幅、検体の屈折率、グラフェンと GST の厚さと高さなどのすべてのパラメータは一定に保たれ、シミュレーション中にシリコンの高さは 20 ～ 100 nm で変化し、シリコンの高さの影響を調べます。特定の波長範囲の共鳴ピーク。図 3 は、反射率応答に対するシリコンの高さの影響を示しています。図 3a は aGST の場合、図 3b は cGST の場合を示しています。両方の相で 1.5 μm 以降に多数の共鳴ピークが発生していることが観察できます。 aGST 相の屈折率により、cGST と比較して aGST ではより良いピークが認識されました。特定の波長範囲の反射率分布に変化を与えることなく、シリコンの高さを増加させることにより、共振条件は増加し続けます。シリコンの高さと共振条件の波長の間には二次関数が確立されています。二次方程式の解により、その正確な波長範囲に最適化されたシリコンの高さが得られます。位相を変えると構造が明らかに変化するため、構造の調整可能性を簡単に見つけることができます。

シリコン層の高さの変化に対する 1.3 ～ 2.5 μm の範囲にわたる波長関数として、多層構造のシミュレートされた反射率応答の共振ピークの変化を示す等高線図。材料の (a) aGST 相と (b) cGST 相の反射率分布の変化。

衝突波長は、式(1)に示す次の式で計算できます。 (8):

ここで、光速は \(c\)、\(m\) は電子の質量、\(e\) は電子の電荷、\(N\) は電子の濃度、\({\varepsilon }_ {0}\) は真空の誘電率、\({v}_{\mathrm{f}}\) はフェルミエネルギーにおける電子の速度、Rbulk はフェルミエネルギーにおける伝導電子の平均自由チャネルです。金属の導電率については、最適な結果が得られる、単純化されているものの現実的なモデルを考慮する必要があります。ローレンツドルーデモデルは、金属の電磁特性を説明するための古典力学のアプローチであり、金属の導電性を見つけるためのいくつかの重要な仮定に基づいています。このアプローチにより、金、銀、アルミニウムなどの金属を正確に表現できます。金属の光学定数をパラメータ化するには、Lorentz-Drude モデルが最良の選択肢です 59。結合電子と非結合電子は両方とも、典型的な金属ベースの媒体の光学特性に寄与します。その結果、対応する複素誘電率では、バンド内効果のドルーデ成分とバンド間遷移のローレンツ項の両方がドルーデ-ローレンツモデル60の形式に組み込まれます。自由電子ドルーデモデルによれば、金属の複素誘電率は、式 1 に示す式を使用して、プラズマと衝突の両方の波長の関数として記述できます。 (9)61．

ここで、λ はターゲット波長範囲の特定の波長、λp はプラズモン波長、そして λcb は衝突波長です。適切な波長範囲と特定の銀金属のプラズモニック波長と衝突波長の値は、62,63 からそれぞれ 1.4541 × 10-7 m と 1.7614 × 10-5 m とされました。これから、屈折率は式(1)のように計算されます。 (10)。

グラフェン層の場合、RI (ng) は式 (1) で表されます。 (11)6

ここで、C は 5.446 μm−1 の値を持つ定数です。

3 つのアプローチがあります。すなわち、伝達マトリックス法、フィールドトレーシング技術、およびクレッチマン構成の場合のように、多層膜の反射率や透過率などの放射特性に関する式を導出するために使用できる合成波法です。伝達行列アプローチには近似がないため、これらの手法の中で最も正確であると考えられています65。そこで、プリズムを通って入射する平行偏光に対する提案した多層構造の反射率などの性能特性を調べるために、バイオセンサーにTMM（Transfer Matrix Method）を実装する予定です。境界条件を適用すると、次の行列方程式は、式 1 に示される最初と最後の境界層における接線方向に沿った電場成分と磁場成分の間の関係を説明します。 (12)66．

ここで、E1 と EN-1 はそれぞれ 1 層目と N 層の電界成分、H1 と HN-1 はそれぞれ 1 層目と N 層の磁界成分です。 T は、一般化された N 層モデルの特性行列表現であり、式 (1) のようにさらに簡略化できます。 (13)67

さて、式(1)に示す式は次のようになります。 (14)56 を使用して、各層のアドミッタンスと位相シフトを計算し、伝達行列を構築する必要があります。

ここで、qm は層 m のアドミッタンス、βm は層 m の位相シフトです。これらを求めるには、層 m の屈折率である nm、層 m の厚さである dm、プリズムの屈折率である np、プリズムの入射角である θin などのパラメータが既知である必要があります。 N層表面プラズモンセンサーの場合、プリズムや第1層への入射光に応じて各層の界面でさまざまな反射が生じるため、全反射を計算する際にはこれらの反射の総和を考慮する必要があります。 N 層モデルの連続層を通過する P 偏光伝播波は、式 1 に示す伝達行列によって特徴付けることができます。 (15)。

さらに数学的に単純化すると、提案されている N 層バイオセンサーにおける p 偏光の入射光の反射係数は式 1 のように計算されます。 (16)。

最後に、多層設計全体の反射率は \({R}_{p}={\left|{r}_{p}\right|}^{2}\) として表されます。

検出精度、感度、共鳴角シフト、FoM (性能指数)、全波半値、品質係数などのいくつかの特性の分析は、SPR ベースのバイオセンサーの光学性能を評価するために使用されます。良好で合理的に機能するバイオセンサーと呼ばれるには、その検出精度、性能指数(FoM)、および感度が可能な限り実現可能なものである必要があります16,68。生体分子の吸着によって生じる共振点のシフトの変化は、SPR センサーのセンサー感度 (S) の概念によって意味されます。この変動は、検知されている媒体の RI の寸法変化によるものです。より簡単に言うと、媒体の屈折率の変化に対する出力、つまり共鳴波長の変化の比率です。これは次のように計算されます。SPR (式 17) バイオセンサーの単位は nm/RIU です。これは、分析物の RI の変化により共鳴ディップが角度位置でシフトするためです69。

ここで、S は角度感度、\({\lambda }_{sp}\) は共鳴波長のシフト、Δns は誘電体サンプルの屈折率の変化です。 SPR センサーの屈折率が一定に変化すると、バイオセンサーの感度は共鳴波長のシフトの大きさに正比例して増加します。バイオセンサーの動作原理は主に、屈折率の変化が最小の共鳴条件における共鳴波長のシフトに基づいています。したがって、感度が高いとセンサーが有効になります。表 1 は、提案されたセンサーモデルの数値研究の結果に基づいて生成された、さまざまなトレースに対して導出された二次方程式を示しています。二次方程式は、提案された GST 構造 (aGST および cGST) の両方のフェーズについて特定されます。各二次方程式の値が、波長と屈折率の値の特定の範囲に対して有効であることがわかります。この範囲の値とその二次方程式は、感知材料と動作波長の選択に役立ちます。これらの分子のほとんどは 1 ～ 2.5 の屈折率範囲を持つため、波長と光学センシング値の範囲が広いため、提案された構造は広範囲の生体分子センシングデバイス (グルコース、ヘモグロビン、コルチゾール、尿など) で機能することができます。

反射型 SPR では、入射光は金属と誘電体の界面で反射され、プラズモニック双極子に関連するエバネッセント波のみが励起されます。これらのエバネッセント波は、金属と誘電体の界面から離れると急速に減衰するため、金属表面に接触する検体の屈折率の変化に非常に敏感になります。シリコン、グラフェン、aGST などの材料の層を追加すると、エバネッセント波と検体の間の相互作用が増加するため、反射型 SPR の感度が向上します。金属と誘電体の界面に追加された各層はエバネッセント波の特性を変更し、SPR 応答の変化につながる可能性があります。たとえば、aGST などの高屈折率層を追加すると、SPR 角度がより高い角度にシフトし、検体の屈折率の変化に対する感度が高くなります。同様に、グラフェン層を追加すると、金属と誘電体の界面での電界強度が強化され、より強力な SPR 信号が得られます。 70,71 の実験データから、SPP の伝播長をより明確に理解できます。

共鳴の発生については、次のような物質界面効果が確認できます。

プリズムとシリコンの界面プリズムとシリコンの界面は、入射光を構造内に結合し、他の界面で SPP モードと相互作用するエバネッセント波を生成するために重要です。 BK7 プリズムなどの高屈折率プリズムを使用すると、結合効率が向上し、センサーの感度が向上します。

シリコン-aGST インターフェースシリコン-aGST インターフェースは、エバネッセント波によって励起される SPP モードをサポートするために重要です。 aGST 層は高い屈折率と厚い厚さを提供できるため、結合効率が向上し、センサーの感度が向上します。

aGST-グラフェン界面 aGST-グラフェン界面は、検体層と相互作用して反射率スペクトルの変化を引き起こす可能性があるグラフェンのプラズモンモードをサポートするために重要です。グラフェンのプラズモンモードは、ドーピングレベルを変更するか、金属ナノ粒子でグラフェンをパターン化することによって調整することもできます。

グラフェン-シリコン界面グラフェン-シリコン界面は、シリコン-aGST界面で生成されるSPP波を伝播するために重要です。グラフェン層の厚さと粗さは、SPP 波の結合効率と伝播特性に影響を与える可能性があります。

シリコン-Ag 格子界面シリコン-Ag 格子界面は、SPP 波を Ag 格子と結合して定在波を形成するために重要であり、これによりセンサーの感度と分解能が向上します。 Ag 格子の間隔、深さ、形状は、SPP 波の共振条件と結合効率に影響を与える可能性があります。

Ag 格子と検体の界面 Ag 格子と検体の界面は、検体分子と相互作用し、反射率スペクトルの変化を引き起こすために重要です。センサーの感度と選択性は、検体層の屈折率、厚さ、化学組成などの特定の特性に依存します。

GST 材料の結晶質および非晶質は検出において重要な役割を果たしており、GST 高さの最適化された値は、感度パラメーターを高めて生体サンプルの変化をより正確に検出するのに大いに役立ちます。 GST 材料の高さを 40 ～ 200 nm まで変化させて最適化した値を見つけ、専用の波長範囲での GST 高さの適切な値を見つけて共振シフトを見つけます。図 4 は、反射率応答に対する GST 高さの影響を示しています。図 4a は aGST を示し、図 4b は cGST を示しています。 aGST の場合、より細かいピークが 1.5 um ～ 2.5 um の間に観察されましたが、cGST は 1.8 um ～ 2.5 um の間にあります。最小反射率は両方の相のより高い波長で観察されますが、aGST 相の屈折率により、cGST と比較して aGST の方が良好なピークが認識されました。特定の波長範囲の反射率分布に変化を与えることなく、GST の高さを増加させることにより、共振条件は増加し続けます。 GST 高さと共振条件の波長の間には 2 次関係が確立されています。二次方程式の解により、その正確な波長範囲に対して最適化された GST の高さが得られます。位相を変えると構造が明らかに変化するため、構造の調整可能性を簡単に見つけることができます。

GST 層の高さの変化に対する 1.3 ～ 2.5 μm の範囲にわたる波長関数として、多層構造のシミュレートされた反射率応答の共振ピークの変化を示す等高線図。材料の (a) aGST 相と (b) cGST 相の反射率分布の変化。

センシングに使用する場合、結果として得られる SPR 信号の幅、位置、および高さは、誘電体基板の屈折率の変化の影響を非常に受けやすくなければなりません。提案された実験設定では、反射率は、SPR センサーに関連する金属膜の厚さなどの実験パラメーターによって大きく影響されます。金属の種類と厚さは、プラズモン曲線の最終的な形状に大きく影響します。このセクションでは、目的の波長範囲で達成される反射率値と共鳴ピークに基づいて、金属の高さと幅の影響を分析します。図 5 は、材料の aGST 相および cGST 相の反射率応答に対する Ag 高さの影響を示しています。同様に、図 6 は、aGST 相と cGST 相による材料の反射率応答に対する Ag 幅の影響を示しています。図 5 から、アモルファス GST 材料の場合、金属の波長と高さの間には線形の関係があり、結晶質 GST 材料の場合、金属の高さと波長の間には 2 次の関係があり、正確であることが明確に言えます。結果は 2.1 um 以降で得られ、その前に比較的最大の反射率でピークが達成されます。さらに、両方の相の金属幅の影響は、図 6 から推測できます。1.3 ～ 1.9 um の波長範囲で両方の相でより良い反射率曲線が得られ、バイオセンサーの調整可能性がシフトに見られます。これら 2 つの構造は全波長範囲で可視化されます。

提案された構造の (a) aGST および (b) cGST 相の銀共振器高さのさまざまな値に対する計算された反射率応答。

提案された構造の (a) aGST および (b) cGST 相の銀共振器幅のさまざまな値に対する計算された反射率応答。

SPR 励起では、入射角の役割が重要です。入射角がそれより大きくても小さくても、共鳴は形成されず、プラズモニック効果は発生しません。金属膜の組成、媒体の屈折率、入射光の波長、および周囲温度はすべて、理想的な共振角の確立に影響します。したがって、共鳴ピークの発見に対する入射角の影響が重要なパラメーターになります。図 7 は、提案された構造の反射率応答に対する入射角の影響を示しています。入射角は検体の屈折率によって変化しますが、その最適値は特定の波長に対して見つけることができます。どちらの形式でも、反射率値の変化は主に 1.3 ～ 1.9 um の間で見られます。その領域では、aGST と比較して cGST で最小の反射率が達成されます。

材料の (a) aGST 相および (b) cGST 相では、反射率の様相は入力赤外線波の入射角に応じて変化します。

プリズムベースの SPR バイオセンサーの金属格子での回折により、金属表面付近の電磁場が増加する可能性があります。金属格子内での光の回折により、金属表面付近の電磁場が増加し、センサーの感度が向上します。この強化された場により、標的分析物と金属表面の生物学的層との間の相互作用が増加し、より強力な信号と改善された検出感度につながる可能性があります。赤外 (IR) スペクトルでのバイオセンシングに銀薄膜を使用する際の大きな課題の 1 つは、銀薄膜のプラズモン共鳴がより短い波長、通常は可視または近赤外領域で発生することです。これにより、IR領域でのバイオセンシングの感度と選択性が制限されます。この課題を克服する 1 つの方法は、銀の周期的ナノ格子構造を使用することです。これらの構造は、格子周期と深さを調整することで IR 領域に調整できる局在表面プラズモン共鳴 (LSPR) をサポートできます。これにより、IR バイオセンシング用途の感度と選択性が向上します。図 8 は、格子ベースの構造とシートベースの構造の比較分析を示しています。提案された結果は、シミュレーションされた波長範囲全体での反射率の変化を明確に示しています。構造の通常のシートでは、GST 材料の異なる位相で調整可能な単一の共振ピークが観察されました。回折格子ベースの設計では、波長スペクトル全体にわたって複数の共振ピークが観察されます。

平板や回折格子など、さまざまなタイプの金属形状を考慮して計算された比較反射率応答。

さらに、周期的なナノ格子構造には、IR バイオセンシング用の銀薄膜に比べていくつかの利点もあります。生体分子を固定化するためのより大きな表面積を提供できるため、バイオセンサーの感度を高めることができます。また、生体分子の固定化に再現性のある均一な表面を提供できるため、バイオセンサーの信頼性を向上させることができます。さらに、周期的ナノ格子構造の LSPR は線幅が狭いため、バイオセンサーの選択性を向上させることができます 50,72。つまり、赤外領域の銀格子は、特定の分析物の検出に合わせて調整するのに役立ち、より優れた選択性と感度を提供します。これは、図 8 に複数の共鳴ピークで見られます。さらに、共振性能は回折格子に選択した金属の種類にも依存しますが、赤外領域では、銀の金属の方がプラズモン周波数が高く、吸収係数が高く、表面化学が優れているため、金よりも優れたプラズモニック曲線が得られます。分析物の屈折率の変化に対する感度が向上したプラズモニック信号。アルミニウムは、プラズマ周波数が低く、光損失が高く、表面化学の制限や酸化の問題があるため、銀よりも好ましくありません。回折格子構造のさまざまな金属材料 (アルミニウム-Al、銀-Ag、および金-Au) に対する反射率の変化を図 9 に示します。金属部分のシミュレーション結果として、すべての結果が示されています。スペクトル全体で同様のピークが生成されますが、酸化やその他の表面化学の観点から、共振構造として Ag を使用することをお勧めします。

材料の (a) aGST および (b) cGST 相の上部格子層 (Al、Ag、および Au) として選択されたさまざまな金属材料の反射率の計算値。

銀 (Ag) 格子と検体層の間の界面では、入射光の運動量が表面プラズモン波の運動量と一致するときに SPR 現象が発生し、金属層内の自由電子の集団振動が引き起こされます。入射光の電場は表面プラズモン波の電場と結合し、金属と誘電体の界面での電場強度が大幅に強化されます。この強化により、表面プラズモン波と検体層の間の相互作用により、構造の反射率または透過スペクトルが変化する可能性があります。グラフェン層では、入射光によって局在プラズモンモードが励起され、グラフェン層上の金属ナノ粒子またはパターンの周囲にナノスケールの電場ホットスポットが形成されます。これらのホットスポットはナノスケール領域に限定されており、検体層と相互作用して反射率スペクトルの変化を引き起こす可能性があります。グラフェン層内の電気分布は、金属ナノ粒子またはパターンのドーピングレベル、パターニング、およびサイズに大きく依存します。 aGST 層、シリコン層、プリズムなどの他の層の電気分布も、隣接する層の表面プラズモン共鳴や局在プラズモンモードの存在によって影響されます。異なる層の電場間の結合により、複雑な干渉パターンが生じ、構造の光学特性が変化する可能性があります。全体として、多層 SPR 構造内の電気的分布は、入射光、表面プラズモン共鳴、さまざまな層の局在プラズモンモードの間の複雑な相互作用であり、構造の特定の詳細と励起条件に依存します。図 10 と 11 は、検体の異なる屈折率値と GST 材料の異なる相に対する提案されたバイオセンサー設計のさまざまな組み合わせの電気的分布を示しています。

GST 材料の aGST 相を使用した 2 つの屈折率値 (RI = 1.3 および 1.8) の異なる反射率ピークの正規化された電場強度の分布。電場分布は、検体の RI = 1.3 の (a) λ = 1.55 μm、(b) λ = 1.81 μm、(c) λ = 2.18 μm の波長点で示されています。電場分布は、検体の RI = 1.8 の (d) λ = 1.47 μm、(e) λ = 1.75 μm、(f) λ = 2.01 μm の波長点で示されています。

2 つの屈折率値 (RI = 1.3 および 1.8) の異なる反射率ピークの正規化された電場強度の分布。電場分布は、GST 材料の cGST 相を持つ分析物の RI = 1.3 の (a) λ = 1.58 μm、(b) λ = 1.81 μm、(c) λ = 2.22 μm の波長点で示されています。電場分布は、検体の RI = 1.8 の (d) λ = 1.5 μm、(e) λ = 1.81 μm、(f) λ = 2.05 μm の波長点で示されています。

表 2 は、構造の種類、材料、動作波長、センシングの屈折率範囲、および感度に関して、提案された多層屈折率センサーと以前に公開された設計との詳細な比較分析を示しています。この表では、感度は表 1 にある次の追跡曲線 \(\lambda =0.1445{n}^{2}+ 0.0078n+1.5905\)" を使用して計算されています。私たちが提案したセンサーは約 2223 nm を提供しました。 /RIU は広い波長範囲と屈折率値に対する感度を備えています。対照的に、他のセンサーは高い感度値を提供しますが、波長と屈折率の動作範囲はすべての比較例で制限されています。

この研究は、幅広い検出能力を備えた表面プラズモン共鳴ベースのバイオセンサーの理論的枠組みを提供します。 GST 材料、シリコン、銀の高さ、および銀の幅を最適化することにより、入射光の角度の変更と屈折率の変化によって引き起こされる反射スペクトルの共振ディップの動きを追跡できます。提案された SPR ベースの汎用センサーの性能は、検体 – Ag – Si – グラフェン – aGST – Si – BK7、または一般にサンドイッチベースの多層構造に従って計算的にモデル化および分析されています。センサーの調整可能性は、金属の寸法を調整し、シリコンと GST の高さを変更するだけで確認されています。特定の波長範囲について、パラメーターの最適化された値の一般化された研究が提供され、これは SPR 検出に役立ちます。つまり、波長、特定の層の高さ、幅の特定の条件を満たすことにより、その詳細な屈折率を持ついくつかの検体を検出できます。。グラフェン層を追加すると、反射率値の結果が比較的最良になります。研究者がさまざまな波長や屈折率での感知挙動を計算できるように、共鳴トレースに基づいた多数の方程式が提供されています。

データは、責任著者からの合理的な要求に基づいて利用可能です。

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著者らは、プロジェクト番号 223202 を通じてこの研究活動に資金を提供してくださったサウジアラビア教育省研究イノベーション局に感謝の意を表します。

電気工学科。ジュフ大学工学部、サカカ、72388、サウジアラビア

ハーレド・アリカブ、メシャリ・アルシャラリ、アンマル・アームガン

インド、ラージコートのマルワディ大学情報通信技術学部

カヴァン・デイブ

工学技術学部、パルル工学技術研究所、パルル大学、Waghodia Road、Vadodara、391 760、グジャラート州、インド

ヴィシャル・ソラティヤ

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概念化、KA、AA、VS。方法論 MA、AA、VS、KD。ソフトウェア、検証、正式な分析、調査、および執筆 - 原案の準備 KA、VS; 執筆—レビューと編集。VS、KD。監督、AA、VS。プロジェクト管理、MA、AA。資金調達、AA すべての著者は原稿の出版版を読み、同意しました。

ハリド・アリカブまたはアンマル・アームガンへの通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガーネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

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転載と許可

Aliqab, K.、Dave, K.、Sorathiya, V. 他赤外周波数スペクトル用の相変化材料とグラフェンベースの調整可能な屈折率センサーの数値解析。 Sci Rep 13、7653 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-34859-5

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受信日: 2023 年 2 月 5 日

受理日: 2023 年 5 月 9 日

公開日: 2023 年 5 月 11 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34859-5

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